mechanism of light emission attenuation of al/al2o3/au metal/insulator/metal tunnel junctions
wang maoxiang,sun chengxiu
(dept.of electronic engineering,southeast university,nanjing,210096)
wu zonghan
abstractal/al2o3/au metal/insulator/metal (mim) tunnel junctions were studied to understand the mechanism of its light emission attenuation.the results show that the light emission intensity resulting from the surface plasmon polariton coupling decreases continuously,because joule heating of the mim tunneling current speeds up further oxidation of the bottom electrode of al films,widening the grid (al2o3) layers and reducing the intensity of surface plasmon polariton excited by tunneling electron.
keywordsmim tunnel junction,light emitting,surface plasmon polariton,attenuation mechanism
普通金属/绝缘体/金属(mim)隧道结为制作在玻璃基片上的(mgf2)al-al2o3-au薄膜系统。这种隧道结由lambe等［1］在1976年制备并首次从结面看到可见光的发射现象。对结的发光机理，目前比较一致的看法是mills等［2］提出的发光的两步过程：首先是电子从底电极al隧穿中间绝缘栅al2o3到达au顶电极而激发起表面等离极化激元(surface plasmon polariton,spp)，然后是spp在粗糙表面的散射下发射光子。由于其发光特性不够理想，许多学者在以后的研究中做了大量的工作，如hansma,kirtley,ushioda等［3～5］通过在结制备时分别引入au颗粒，光栅、棱镜等来改善结的粗糙度而改善其发光特性，这些改进对提高结的发光强度等性能均收到一定效果，但观察它们的发光特性可以看到，随着工作时间的增加，它们的发光亮度均逐渐降低，即发光存在衰减特性。这种特性影响着结的工作寿命，严重制约着结进一步走向实用化。这些mim结的底电极均由al膜构成，且中间栅只有一层，均为al2o3。下面通过对al-al2o3-au隧道结的i-u特性、深度auger谱及结发光后结面透射比的测试与观察，对其衰减特性的产生原因进行分析讨论。
1 实验
采用真空镀膜的方法(真空度为3×10-3～5×10-3pa)，以洁净的载玻片为基片制备了(mgf2)al-al2o3-au隧道发光结。其中，底层mgf2厚约100 nm，用以提供结的粗糙度，底层al膜厚约80～100nm；中间层al2o3由al膜自然氧化48 h得到，厚度为3～5 nm;顶层au膜厚约50 nm；为防止结的边缘击穿和减少结的边缘漏电，在al2o3与au膜之间还制备了一层厚度适中的边缘层mgf2,其结构如图1所示。
图1 al-al2o3-au隧道发光结结构示意图
fig.1 schematic diagram of an al-al2o3-au mim tunnel junction
对制备好的隧道结，采用gd1723 w3027直流稳压源，加上一定的直流偏压，其中au接正极，al接负极，测试了其多次加偏压后的i-u特性。采用auger谱仪对mim结的元素纵向分布情况进行了测试，其中auger谱仪的型号为(ae-350)anelva co.japan,分辨率为0.3%。
2 结果与讨论
对于结的i-u特性，由于结中间层al2o3的厚度仅为3～5 nm，而结的工作电压为0～6 v，所以电流主要为电子隧穿al2o3绝缘层形成的隧道电流，同时也存在少量的欧姆电流。
隧道电流由fowler-nordheim公式表示
 (1)
欧姆电流为：
 (2)
式中：e0x=u/di;ri=ρidi/s
考虑到结中间层al2o3的厚度等因素的变化对其势垒宽度的影响较对势垒高度φb的影响要大得多，φb的变化可以忽略。故由e0x与ri表达式代入式(1)，(2)近似可得：
 (3)
 (4)
式(1)～(4)中a为结面积；e为电子电荷； 为普朗克常数；m∥为平行于结界面的电子有效质量；m*为隧穿电子在al2o3中的有效质量；e0x为al2o3介质层中的电场强度；ρi,di分别为其电阻率及厚度；φb为势垒高度；金属膜电阻rm以及银胶的接触电阻rc与al2o3介质层电阻ri相比都很小，为10-3量级，均可忽略不计；c1,c2,c3均为常数。
图2是结进行反复数次加偏压后测试得到的典型i-u特性曲线。曲线1，2，3分别为对结反复施加电压后的第5，第10，第60次测量结果。从i-u图中可以看出，随着加偏压次数的增加，同一电压下测得的电流逐渐下降，到第60次测量时，电流值已很小。而从if,iω公式可以看出，di的增加，即al2o3绝缘层厚度的增加，均会导致if,iω的下降，所以，电流的下降很可能是由于电压长时间地加在结上，在焦耳热的作用下，使结中al膜与经过al2o3绝缘层从外表面渗透进的氧进一步氧化，导致其di的增加而引起的。
图2 al-al2o3-au隧道发光结i-u特性曲线
fig.2 i-u characteristics of the al-al2o3-au tunnel junction
图3为al-al2o2-au结元素的纵向分布auger谱，其中(a)为结未工作时的auger谱，(b)为结工作一段时间后的auger谱。从auger谱图(图中未给出al等元素分布情况，曲线未校正)中可以看出，加偏压工作一段时间后，结中氧元素的含量明显增加，说明空气中的氧气大量进入结中，而且这些氧气在结内以离子、原子等形态通过电场等作用以及通过自身的扩散，穿过al2o3层，与al膜反应。而在结加偏压后，结内部通过隧道电流将产生大量的焦耳热，这种情况下氧化作用更明显，其结果导致中间栅al2o3的增厚。
图3 al-al2o3-au结的纵向元素分布的auger谱图
fig.3 auger spectra showing the depth profiles of
the al-al2o3-au junction
通过对结表面透射比的测试，发现随着工作时间的增长，结面透射比将增加，并趋于稳定。图4为采用波长632.8 nm的光测得的透射比τ与时间t的关系图［6］。另外，试验中反复观察到随工作时间的增加，结的透射比不断增加。这些均说明随着工作时间的增加，中间栅al2o3的厚度增加了，因为al2o3是透明的，而al是不透明的。
图4 结面透射比与工作时间的关系
fig.4 transparency vs. operation time of the junctim
显然，绝缘层al2o3的厚度的增加不利于电子的隧穿，使隧穿电流大为下降，隧穿电子激发spp的强度也大为减小，这就引起了spp耦合发光强度发生衰减，发光亮度逐渐减弱，使结在长期工作后发光寿命及稳定性变差，这就是结工作过程中发光不断衰减的原因。
3 结论
分析了普通al-al2o3-au隧道结的发光衰减机制。结果表明，由于该mim结工作时，通过隧道电流等产生的大量焦耳热引起其底电极al膜不断氧化，中间栅al2o3的厚度将不断增加，从而使得隧穿电子激发spp的强度不断减弱，引起spp耦合发光强度不断衰减。为改善结的发光特性，必须对结进行改进。改进的途径应该从膜系及结构的选择两方面入手，选择性能更优越的新结构、新膜系，在此基础上制备新型膜层结构的mim结，以使结的发光稳定性得到提高。
国家自然科学基金资助的课题(59977002)
王茂祥(东南大学电子工程系 南京 210096)
吴宗汉(东南大学物理系)
孙承休(东南大学电子工程系 南京 210096)
参考文献
1，lambe j,mccarthy s l.phys rev lett,1976,37:923～925
2，mills d l,weber m,laks b.in tunneling spectropy.new york:plenum,1982:121～151
3，hansma p k,broida h p.appl phys lett,1978,32:545～547
4，kirtley j r,thesis t n,tsang j c.phys rev,1981,b24:5650～5663
5，ushioda s,uehara y,takada m et al.jpn j appl phys,1992,31:l870～873
6，蔡益明.mim隧道发光结的理论与实验研究.博士学位论文，南京：东南大学，1995 |
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